Gunnar Björnstrand lahir sebagai anak dari seorang aktor, Oscar Johanson, yang membuatnya tertarik menjadi aktor sejak kecil. Meski awalnya bekerja sebagai pembuat roti, barista, dan pelabuhan, ia kemudian mengikuti pendidikan akting di Royal Dramatic Theater's acting school bersama tokoh terkenal seperti Ingrid Bergman dan Lillie Björnstrand, yang kemudian menjadi istri sejatinya.

Setelah lulus, ia bekerja di Swedish Theater di Finlandia dan kembali ke Swedia setelah dua tahun, menjalani masa sulit dan mendapatkan peran kecil di film serta panggung. Debut besar terjadi pada 1943 dengan film Natt i hamn. Selama Perang Dunia II, ia mulai bekerja sama dengan Ingmar Bergman di teater dan film, termasuk karya terkenal seperti Gycklarnas afton, En lektion i kärlek, dan Sommarnattens leende.

Karirnya semakin melejit di tahun 1950-an, menjadikannya aktor terkenal secara internasional. Ia dikenal sebagai aktor yang mampu membawakan peran komedik maupun dramatis. Pada tahun 1960-an, karirnya mulai menurun, dan kontraknya di Svensk Filmindustri tidak diperpanjang. Meski demikian, ia tetap aktif di teater dan film, termasuk di Italia, hingga akhir hayatnya.

Selain film klasik Swedia, ia juga membintangi karya-karya seperti Kristin kommenderar, Soldat Bom, dan Kvinnors väntan. Gunnar Björnstrand dikenal sebagai aktor yang berkarisma dan berkontribusi besar dalam perfilman Swedia dan internasional.